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基于光合系统II的水氧化和长效光电转换
发布时间:2021-07-19    浏览量:387
1. 文章信息

标题:Photoelectrochemical Water Oxidation and Longevous Photoelectric Conversion by a Photosystem II Electrode

页码:Advanced Energy Materials 2021, 2100911

2. 文章链接

ScienceDirect专用链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202100911或https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202100911

3. 期刊信息

期刊名:Advanced Energy Materials

ISSN:1614-6840

2020年影响因子:29.368

分区信息:中科院1区Top;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:工程技术:材料科学

4. 作者信息:田文婕博士(第一作者)pt视讯官网,pt视讯,王少彬教授 (第一通讯作者);张华阳(第二通讯

5. 光源型号:北京中教金源CEL-SLF 300(光电化学测试分析系统)?


研究背景

植物光合作用之所以称为地球最重要的化学反应,是因为它们能够利用光能把二氧化碳、水或硫化氢变成碳水化合物,同时生成氧气,提供无限的可再生能源。光合作用几乎提供了世界上所有的氧气需求;近年来,激发了科学界开展可能获得清洁能源可持续生产的新技术,即人工光合技术pt视讯官网,pt视讯。无论是自然或人工光合系统,最重要的组成部分是具有水氧化作用的酶或催化剂pt视讯官网,pt视讯,用于提供后续还原反应所需的质子和电子。光系统II (PSII) 是自然界唯一能利用光能高效pt视讯官网,pt视讯、安全将水氧化为氧气,获得电子和质子的生物蛋白。将自然PSII酶固定化到人工电极上,可以为太阳能转换提供一种巧妙而有前途的途径。但是,PSII的稳定性差、寿命短严重限制了这一过程。

工作介绍

鉴于此,澳大利亚阿德莱德大学王少彬教授团队报道了一种新的半人工体系,将PSII锚定在聚乙烯亚胺修饰的生物兼容性多孔碳电极上pt视讯官网,pt视讯,利用光合作用机制,以及PSII/电极生物界面良好的电子传输,成功地产生氧气,并检测到超持久的光电转换响应。该体系在10h左右时pt视讯官网,pt视讯,每摩尔PSII的最大TON转化率为10,200±1,380 mol O2,展示出较高的电流到O2转换效率pt视讯官网,pt视讯。该工作揭示了PSII在光照和黑暗条件下释放O2和形成H2O2的作用。在周期循环性光照(AM 1.5G 1 Sun) 下,该PSII半人工电极在五天后仍可获得持久的调制光电流信号输出, ≈4.31 μA cm?2pt视讯官网,pt视讯,获得迄今为止关于PSII相关电极报道的最佳超长光电性能pt视讯官网,pt视讯。该研究成果以 “PhotoelectrochemicalWater Oxidation and Longevous Photoelectric Conversion by a Photosystem IIElectrode”为题发表在能源类国际著名期刊AdvancedEnergyMaterials(IF25.245)上(DOI:doi.org/10.1002/aenm.202100911) ,文章第一作者田文婕博士,通讯作者:张华阳 博士;王少彬 教授。

内容表述

利用生物质热解生成导电性良好多孔碳pt视讯官网,pt视讯,负载到FTO导电玻璃表面,结合聚乙烯亚胺(PEI)后,成功锚定PSII活性蛋白。图一 展示了合成示意图(a)pt视讯官网,pt视讯,PSII/PEI/碳 (Ci-PEI-PSII)光激发状态的能级图(b),以及电极SEM(c)和共聚焦荧光显微镜照片(2D/3D, d-f)。


    

图一:PSII光阳极原理图和表征

图二 展示Ci-PEI-PSII及对照电极在空气氛围,初始开路电位(OCPs)下的直接电子转移(DET)和调制电子转移光电响应 (MET)。

    


图二:PSII光阳极的PEC性能表征。

 

C3-PEI-PSII光阳极在界面上的电子转移、光-电荷转换效率和性能稳定性。

光照下, C3-PEI-PSII的RCT显著低于C3和PEI-PSII,证明将PSII与导电碳结合可有效降低PSII与电极之间的光致电子转移电阻pt视讯官网,pt视讯。C3-PEI-PSII生物界面建立的良好交互pt视讯官网,pt视讯,保证了有效的界面电荷传递,为后续光电反应(PEC)提供驱动力,实现高光电流输出。有效的界面电荷转移也可避免额外能量消耗,通过减少Chla激发态的积累pt视讯官网,pt视讯,利于PSII的稳定性pt视讯官网,pt视讯。

 

C3-PEI-PSII的UV-Vis光谱 (图3a) 显示PSII在435、470和678 nm处的吸收最大值。在初始OCP条件下,得到C3-PEI-PSII上连续可调光谱单色光照射下的DET和MET电流响应。图3b和c所示,JDET(0.81±0.21μA·cm?2)和JMET(15.78±0.39μA·cm?2)的峰值出现在670 nm附近(670 nm处的光强(P670) = 2.67 mW·cm?2)pt视讯官网,pt视讯,对应于PSII Qy带的激发JDET峰(1.11±0.01μA·cm?2)和JMET峰(18.48±1.80μA·cm?2)在约470 nm处(P470 =4.30 mW·cm?2)出现pt视讯官网,pt视讯,与PSII β-胡萝卜素的激发相对应pt视讯官网,pt视讯pt视讯官网,pt视讯。λ≤420 nm处的光电流来自于Bx和By波段的激发。与UV-Vis光谱相一致,光阳极典型的光电转换效率IPCE最大值为662 nm (~1.2%), MET条件下的光电转换效率约为DET的17倍。

图三:初始OCP下C3-PEI-PSII电极对单色光辐照的光电流相应表征。

 

用于光电性能和氧气演化的C3-PEI-PSII氮气条件下的长期性能测试

C3-PEI-PSII电极在模拟太阳光照射下,在N2饱和缓冲电解质中的长期性能监测显示pt视讯官网,pt视讯,JDET在3.5小时内衰减约24.6%。经过1 h逐渐下降后,C3-PEI-PSII的JMET在1 - 15 h逐渐上升pt视讯官网,pt视讯,经过24 h的光-暗循环后,JMET的产量为7.67±0.08μA·cm?2。即使在连续照射(24.2 - 28 h)后,也未观察到JMET的下降pt视讯官网,pt视讯。C3-PEI和C3-PEI-PSII电极JMET之间的巨大差距凸显了PSII对PEC性能的重要性pt视讯官网,pt视讯。将PSII抑制剂DCMU引入C3-PEI-PSII的电解质溶液(N2气氛?;?中(图4a)pt视讯官网,pt视讯。DCMU导致PEC反应明显下降(图4a),从而证实了JMET源于PSII。然而,DCMU在1 mM和2 mM的引入仍然导致一些剩余的PEC活性。DCMU对JMET的不完全抑制可能是由于PEC反应中电解质中H2O2的产生(图4b)pt视讯官网,pt视讯,随着时间的推移pt视讯官网,pt视讯,H2O2的电子调制pt视讯官网,pt视讯,以及电极交互连接的改善也可能是JMET在1 ~ 15 h内逐渐增加的原因。


图四:C3-PEI-PSII电极的长久MET测试性能表征。

长期测试中,C3-PEI-PSII的实时产氧量和PSII的提取量(此处未展示)得到TOF(图4d)和TON(图4e)值,C3-PEI-PSII在24 h内产生的总电荷为1.01±0.06 C cm?2(图4c)。TOF在初始阶段呈急剧上升趋势pt视讯官网,pt视讯,在4.4 ~ 5.2 h达到峰值,约为0.42±0.039 mol O2/mol PSII s?1,之后逐渐下降。C3-PEI-PSII的TOF是PSII均相溶液在调制光催化水氧化反应中产生的最高TOF(此处未展示)的15倍以上。与之相对应,C3-PEI-PSII的TONs首先上升,在10 h左右达到最大值,即生成2.90±0.28 (μmol O2) cm?2。在该半电池三电极体系中缺乏有效的质子分离, 池体顶部空间微量H(图4f ~ 44 nmol,) 可以通过在线气相色谱法检测pt视讯官网,pt视讯。

 

光-暗循环中O2的演化机制

该工作阐明了长期PEC试验中,PSII在10 h失活前氧气析出的机理pt视讯官网,pt视讯,以解释电极上的高法拉第产率和PSII功能。PSII功能:光照下PSII的水氧化功能;PSII/O2反应生成ROS(双氧水);PSII在黑暗区间分解H2O2功能, 最终产氧由图五(d)的公式决定。

 



图五:PSII在光电化学水氧化中涉及的反应机理图解

 

本研究揭示了PSII在光/暗循环中的多重功能。

持久的光电转换:在定期AM 1.5G 1太阳光照(100 mW·cm?2)下pt视讯官网,pt视讯,在N2饱和缓冲溶液中监测到5天的MET光电流 (图六)。

图六:由C3-PEI-PSII电极在光暗周期(间隔时间为200 s)稳定输出MET光电流超过5天pt视讯官网,pt视讯?;疑蛭鸬谱刺?。

 

作者最后组装了半人工双电极体系pt视讯官网,pt视讯,该装置由C3-PEI-PSII光电阳极连接到由Nafion?117膜分离的Pt阴极组成,在双室电池中用于长期PEC测试。在这个封闭的设置没有电解液补充, 在 36.6 h周期性辐照pt视讯官网,pt视讯,在0.2 V电压条件下,C3-PEI-PSII电极保持稳定的输出功率66.93 mW·m?2,没有衰减迹象(图七 a、b)pt视讯官网,pt视讯。

图七:以C3-PEI-PSII为光阳极,Pt为阴极的双电极电池的PEC功率输出pt视讯官网,pt视讯,在设定电位(U)为0.2 V下进行光暗循环 (间隔时间为200 s)。

参考文献

Wenjie Tian, Huayang Zhang,* Jane Sibbons,Hongqi Sun, Hao Wang, and Shaobin Wang*pt视讯官网,pt视讯;PhotoelectrochemicalWater Oxidation and Longevous Photoelectric Conversion by a Photosystem IIElectrode;Adv. Energy Mater.pt视讯官网,pt视讯,2021;DOI: 10.1002/aenm.202100911.;

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202100911



文章中所用的仪器

产品名称:可调单色光源系统


产品型号:CEL-SLF300



氙灯光源为全光谱光源pt视讯官网,pt视讯,光谱覆盖范围为200-2500nm,又有与太阳光相匹配的光谱吸收pt视讯官网,pt视讯,应用范围非常广泛。在光化学、电化学、光电测试、光物理测试等方面除了全光谱的需求外,还需要连续的单色光用于科学研究,为了满足多数科研工作者的要求,中教金源公司采用公司现有的各种氙灯光源(光催化氙灯CEL -HX、模拟日光氙灯CEL-S500,S150),匹配多种单色仪开发出了系列波长可调氙灯光源,实现的波长连续可调pt视讯官网,pt视讯,应用材料表征、光电测试、电化学分析pt视讯官网,pt视讯、光催化及IPCE测试等多领域中。
  CEL-SLF300/302可调单色光源系统是采用300W氙灯光源,搭配多光栅扫描单色仪(主要为CEL-IS151或CEL-IS302),配合滤光片轮等周边附件,组合而成的可调光源系统pt视讯官网,pt视讯。


CEL-SLF300可调单色光源系统技术特点

1)光源稳定性好,优于0.5% pt视讯官网,pt视讯;集成度高pt视讯官网,pt视讯,系统整合在一块光学平板上,光路稳定且便于运输;

2)光路经过优化,达到最大的光输出效率50mw/cm2pt视讯官网,pt视讯;输出带宽连续可调,0.1~30nm;

3)软件可实现波长的任意调整及延时设置,USB2.0计算机接口;

4)非对称水平Czerny-Turner光路,消慧差设计,可改善谱线对称性和提高光学分辨率,消二次色散设计,有效抑制杂散光;

5)可根据具体需求灵活配置多块光栅;RS232和USB接口,通过计算机控制光栅转换、滤光片更换和波长扫描pt视讯官网,pt视讯,实现全自动宽光谱测试pt视讯官网,pt视讯;

6)入光口可与我公司各种光源配套使用,可配光纤接口;

7)可连接我公司任意一款单点探测器和其它附件pt视讯官网,pt视讯,还可以连接线阵、面阵探测器做摄谱仪使用,垂直出口安装CCD;

8)精密蜗轮蜗杆传动,准确度和重复性高,噪声低pt视讯官网,pt视讯,使用寿命长;

9)狭缝设计独特,刃口自动?;?,宽度调节对称性pt视讯官网,pt视讯,好使用寿命长;

10)配有充氮气专用口,便于在紫外和近红外有大气吸收谱的波段范围内使用;

11)光学室和机械传动室严格分开pt视讯官网,pt视讯,避免后者产生杂散光及润滑油微量挥发对光学件的污染;

12)单色仪机体为铸件一体结构pt视讯官网,pt视讯,保证光学系统稳定性。

  滤光片轮的主要作用:多级光谱属正常的衍射现象pt视讯官网,pt视讯,是具有公倍数波长的光谱同时从单色仪的狭缝里出来pt视讯官网,pt视讯,引起单色光的纯度下降。例如,当单色仪处在600nm时,600nm的1级光谱、300nm的2级光谱和200nm的3级光谱都会从狭缝里出来pt视讯官网,pt视讯,而此时只有600nm的1级光谱才是我们需要的。为了去处2级pt视讯官网,pt视讯、3级乃至多级光谱pt视讯官网,pt视讯pt视讯官网,pt视讯,通常采用长波通滤光片来滤掉短波长的辐射。

   可调单色光源覆盖了紫外区、可见区、红外区pt视讯官网,pt视讯,可选光源有很多种pt视讯官网,pt视讯,可选光源有氘灯、碘钨灯、氙灯光源、汞灯光源等pt视讯官网,pt视讯pt视讯官网,pt视讯,其中氙灯应用最为广泛,并且具有连续的的全光谱。 

CEL-SLF300波长可调光源系统标准配置

常用可选配件
系统中有很多辅助配件可以帮助系统更方便的完成设备的运转。
1)CEL-NP2000强光光功率计   用于监控输出光的光功率密度
2)AULTT-P4000 光纤光谱仪   用于监测输出光的光谱
3) 自动快门               Shutter用于控制照射时间
4)三维四探针样片台       用于放置样品,并精确调整距离
5)5mm液晶光纤/石英光纤   用于单色光的引出照射
6) 定制光学暗箱          用于摒弃杂散光的影响和电磁屏蔽
7)光学小平台             用于调整系统中各仪器的高度使光路水平
8)电化学工作站           电信号数据采集
9)各种电化学反应池       用于光电反应





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